В.П. Чкалов являлся виртуозным мастером высшего пилотажа. В 1927 году он был направлен в Москву как лучший летчик Ленинградской авиаэскадрильи для участия в параде в честь 10-й годовщины Октябрьской революции. За блестящее летное мастерство получил благодарность в приказе наркома обороны К.Е. Ворошилова.

Он был зачислен на работу летчиком-испытателем в Московский научно-испытательный институт ВВС. За два года работы в НИИ Чкалов совершил более 800 испытательных полетов, освоив технику пилотирования 30 типов самолетов. Здесь, в институте, Чкалов участвовал в испытаниях так называемого авиазвена. Авиазвено состояло из тяжелого бомбардировщика, несшего на своих крыльях до пяти самолетов истребителей.

В январе 1933 года В.П. Чкалов был назначен на работу летчиком-испытателем Московского авиационного завода им. Менжинского. Он являлся шеф пилотом замечательного авиаконструктора Н.Н. Поликарпова. Здесь, на заводе, Чкалов испытывал лучшие самолеты-истребители 30-х годов. Это истребитель бипланной системы И-15 с последующими модификациями и один из первых монопланов истребитель И-16.

Самолет-истребитель И-16 доставил и конструктору Поликарпову и летчику Чкалову немало хлопот. Модель была принципиально новой, самолет в воздухе вел себя капризно, был неустойчив на виражах, часто срывался в штопор. Но самолет был все-таки пущен в серийное производство, и в этом прямая заслуга В.П. Чкалова.

При испытании истребителей Чкалов добивался от них высоких летных качеств и в особенности большей скорости.
В.П. Чкалов принимал участие в испытаниях истребителей танков "ВИТ-1", "ВИТ-2", а также тяжелых бомбардировщиков "ТБ-1", "ТБ-3".

Творческая деятельность летчика-испытателя В.П. Чкалова принесла свои плоды, позволила значительно улучшить качество советских самолетов.

5 мая 1935 года авиаконструктор Н.Н. Поликарпов и летчик-испытатель В.П. Чкалов за создание лучших самолетов-истребителей были награждены высшей правительственной наградой - орденом Ленина. Наконец творческие устремления летчика Чкалова получили должное признание и оценку.

Осенью 1935 года Г.Ф. Байдуков, товарищ Чкалова по работе в НИИ ВВС, обращается к нему с предложением возглавить экипаж самолета АНТ-25 для перелета через Северный полюс в США. После некоторых колебаний Чкалов соглашается с этим предложением.
Весной 1936 года экипаж в составе В.П. Чкалова, Г.Ф. Байдукова, А.В. Белякова обращается в правительство с просьбой о разрешении на перелет. Однако первоначально экипажу было дано разрешение на перелет по маршруту Москва - Петропавловск-на-Камчатке. Началась подготовка экипажа и самолета к полету.

20 июля 1936 года экипаж В.П. Чкалова стартовал в этот легендарный перелет - на Дальний Восток.

22 июля через 56 часов полета в сложнейших метеорологических условиях Чкалов посадил гигантскую машину на узкой песчаной косе острова Удд.

9375 километров пройденного пути - таков итог этого перелета. За этот подвиг Чкалов, Байдуков и Беляков были удостоены звания Героя Советского Союза, награждены орденом Ленина.
В этом же, 1936-м году В.П. Чкалов и его соратники принимали участие во Всемирной Парижской авиавыставке. Там были представлены советские самолеты АНТ-25, ЦКБ-15 и ПС-35.
Мысль о перелете через Северный полюс в США не оставляла чкаловский экипаж. И вот, наконец, в мае 1937 года разрешение было получено. 18 июня 1937 года АНТ-25 взял старт для второго героического перелета. Полет через Северный полюс был еще более трудным, чем первый. Но воля и мужество летчиков победили. Полет был завершен 20 июля 1937 года в американском городе Ванкувер. Экипаж пробыл в воздухе без посадки 63 часа 25 минут и покрыл расстояние более 10 тысяч километров.
За осуществление этого перелета В.П. Чкалов и члены его экипажа были награждены орденом Красного Знамени.

Осенью 1938 года В.П. Чкалов находился в кратковременном отпуске у себя на родине.
1 декабря он был вызван в Москву для испытания самолета-истребителя И-180 конструкции Н.Н. Поликарпова. 15 декабря Чкалов впервые поднял самолет в воздух. У самолета отказал мотор, когда летчик шел уже на посадку. Валерий Павлович старался, прежде всего, спасти самолет. Кроме того, он опасался, что самолет упадет на жилые дома. Трагедия на этот раз оказалась неминуемой.

Похоронен Валерий Павлович в Москве, урна с его прахом лежит в Кремлевской стене.